A habilidade de Dooku no estilo clássico de combate com o Sabre-de-luz era incomparável, e seus princípios e sua posição no governo eram uma vantagem valiosa para a Ordem Jedi. Ele era um instrutor respeitado no Templo Jedi, passando estes dons a muitos jovens aprendizes. Lutou em muitas batalhas, como na luta contra os Mandalorianos, onde conheceu Jango Fett, que futuramente seria contratado pelo seu movimento. Dooku passou quase setenta anos como um Jedi, mas uma batalha desastrosa em Galidraane que abalou a sua fé na Ordem Jedi e na República Galáctica. No entanto sendo o Mestre Jedi que era, estava decepcionado da República Galáctica e por sua burocracia e sentia que os ideais dos Jedi estavam sendo comprometidos pelo governo corrupto e o Senado à que serviam. Quando seu Aprendiz Qui-Gon Jinn morreu achou que os responsáveis eram os Jedi e após a Batalha de Naboo, Dooku deixou a Ordem Jedi e se retirou para um exílio que impôs a si mesmo. Um dos únicos vinte Mestres que deixaram a ordem desde sua fundação, a decisão de Dooku pegou o Alto Conselho Jedi de surpresa. Já retirado retorna a seu lar em Serenno para voltar a desempenhar suas antigas funções como Conde e sua vasta fortuna.
O Lorde Negro dos Sith, Darth Sidious, buscou Dooku para substituir seu antigo aprendiz, Darth Maul, que foi morto por Obi-Wan Kenobi durante a Batalha de Naboo. Não se sabe o momento em que Sidious contatou a Dooku para seduzi-lo ao Lado Negro da Força. Mas pensa-se que foi da mesma maneira que ele fez com Anakin Skywalker. Sidious encontrou em Dooku o substituto perfeito para Maul, já que o Lorde Sith não teve tempo de ensinar um novo pupilo desde a infância. Depois de descobrir que Palpatine era secretamente o Lorde Sith Darth Sidious, Dooku se voltou para o Lado Negro e se tornou o Lorde Negro dos Sith, substituindo Darth Maul como o segundo aprendiz de Sidious, sem saber que este teve um Aprendiz anterior. Seu mestre o agraciou com o título Sith de Darth Tyranus. Dooku conspirou junto a Sidious para forçar a Galáxia a uma guerra que iria trazer os Sith ao poder.
A primeira missão de Dooku foi encontrar um guerreiro que servisse de modelo para um novo Exército de Clones. Dooku ofereceu uma grande recompensa a sua antiga Aprendiza Jedi Komari Vosa, que preparou uma luta entre dois ex-Mandalorianos, que lutaram entre si em uma das Luas de Bogten para definir qual seria o guerreiro mais poderoso. Jango Fett venceu o combate, matando seu rival Montross. Eles foram até Kamino para que os clonadores Kaminoanos pudessem então construir um exército de clones de Fett para a República futuramente. E Dooku encontrou sua modelo em Fett. Seu Mestre também pede a Dooku para matar a seu amigo, o Mestre Jedi Sifo-Dyas, como prova de sua lealdade. Após matá-lo, Dooku administra o projeto que Sifo-Dyas começou e apaga todos os registros do planeta Kamino dos Arquivos Jedi.
Dez anos depois. A próxima missão de Dooku para Sidious terminaria com o seu exílio, fazendo com que o ex-Mestre Jedi ressurgisse para formar a Confederação de Sistemas Independentes forjando laços entre corporações e planetas descontentes com a República. Ele rapidamente reuniu milhares de sistemas contra a República e o Senado corrupto. Para conseguir seu poderio militar, Dooku usou as poderosas corporações da Galáxia, aliando a Federação do Comércio, as Associações de Comércio, o Clã Bancário Inter-Galáctico, a União Tecnológica e a Aliança Corporativa ao Movimento Separatista. Os recursos substanciais destes grupos permitiram que expandissem seus já formidáveis Exércitos com Dróides mais avançados, armamentos pesados e poderosas naves de combate. Milhares de Sistemas Estelares uniram-se a Dooku e se separaram da República Galáctica. Dooku proclamou em Raxus Prime uma insurreição contra a República, afirmando que esta era decadente e corrupta.
Como o líder político da Confederação, Dooku levou a organização contra a República em um conflito que seria conhecido como as Guerras Clônicas. Dooku estava no processo de oficializar a criação da Confederação de Sistemas Independentes em um encontro no planeta Geonosis quando o antigo Aprendiz de Jinn Obi-Wan Kenobi descobriu seu plano. Dooku capturou Kenobi e tentou Kenobi para se unir a ele com o argumento de terminar com uma República corrupta controlada pelo Lorde Sith Darth Sidious e a esperança de um novo regime, inclusive argumentando que se Qui-Gon Jinn estivesse vivo, ele os seguiria, mas Obi-Wan não acredita e se recusa a cooperar, mas Dooku condena Kenobi e seu aprendiz Anakin Skywalker, ambos à morte junto com a Senadora de Naboo, Padmé Amídala na Arena de Geonosis. Mas antes que a sentença pudesse ser executada, Mace Windu liderou uma força de ataque de duzentos Jedi à Geonosis, efetivamente dando início às Guerras Clônicas.
Foi durante a batalha que os Jedi descobriram a verdade sobre Dooku e sua transformação em um Lorde Sith. Depois durante a Batalha de Geonosis escapou para seu hangar secreto, mas chegando ali foi interceptado por Obi-Wan e Anakin Skywalker, e Dooku derrotou ambos sem nenhuma dificuldade, inclusive por ter mais experiência em combate e pelo seu conhecimento com o Lado Negro. Dooku também decepou o braço direto de Anakin, mas quando se preparava para desferir o golpe final, o Mestre Jedi Yoda entrou na luta. Dooku enfrentou o Grão-Mestre Jedi, e foi então que Yoda sentiu a presença do Lado Negro em seu ex-aliado e empataram no domínio da Força para dar lugar a um confronto com Sabre-de-luz na qual Yoda demonstrou ser superior. Quando Yoda estava em uma posição vantajosa sobre Dooku, o Conde usa a Força para fazer cair um grande objeto do hangar sobre Obi-Wan e Anakin. Yoda deixa a luta para poder salvar a seus amigos e Dooku aproveita esse momento oportuno para poder escapar.
Durante as Guerras Clônicas, contratou Cydone Prax como sua legítima seu guarda-costas pessoal. Ele recrutou e treinou três dos seus maiores guerreiros para liderarem o Exército Dróide Separatista. Seus novos Aprendizes foram Sev'rance Tann; Durge, o brutal Caçador de Recompensas Gen'Daí; Asajj Ventress, Jedi Negra e Aprendiz secreta de Dooku; e o General Grievous, o infame cibórgue híbrido e Caçador de Jedi e o Comandante Supremo dos Exércitos Dróides. A arrogância de Dooku o fazia desprezar tudo aquilo que em seu julgamento não tinha classe, como tal a rudeza de Maul ou Asajj Ventress. De fato, seu maior desejo era ter uma maior atenção da Ordem Jedi e um governo com humanos ou algum outro humanóide no poder. Depois de comandar a Confederação na guerra, Dooku seguia claramente os passos de seu Mestre Sombrio, sem se importar com a perda seus Aprendizes como Tann ou Ventress, a quem ele abandonou. Depois de escapar em algumas ocasiões de Skywalker e Kenobi, Darth Sidious pediu-lhe ele que ele enfrentasse Anakin Skywalker e o convertesse ao Lado Negro, prometendo a sua ajuda se não conseguisse vencer. No entanto, como Sidious nunca declarava suas pretensões, Dooku acreditou que estivesse obtendo um novo Aprendiz e não que o verdadeiro motivo fosse ser morto por Anakin para Sidious depois convertê-lo.
A guerra culminou em uma grande batalha na capital da República em Coruscante. Em um duelo a bordo da torre da nave Separatista Mão Invisível. Ali Dooku enfrenta Obi-Wan e Anakin, que chegaram para salvar o Chanceler Supremo Palpatine. Depois de derrotar Obi-Wan Kenobi, é derrotado por Anakin Skywalker tendo sendo suas mãos amputadas e perdendo sua estilizada e elegante figura, Skywalker então executou o desamparado Dooku sob a instigação de Palpatine, o próprio Mestre Sith de Dooku. Ele logo seria substituído pelo próprio homem que o havia matado, Anakin Skywalker, que iria cair para o Lado Negro e se transformar no temido Darth Vader.
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